Chiamato così per via dell’abbondanza di alberi di sambuco che vi fioriscono, Sambuci deve la sua origine, così come molti dei piccoli borghi della zona della valle dell’Aniene, all’affermazione dell’ordine dei monaci benedettini di Subiaco. Risale infatti al IX secolo la prima notizia di un fundus appartenente all’abbazia subliacense che pose le basi per un primo antico nucleo abitativo. Il duraturo controllo dei monaci vide la trasformazione del sito in castrum circa duecento anni dopo e solo nel XII secolo Sambuci passò sotto la proprietà dei De Antiochia che provvidero per primi alla costruzione della rocca.
Dal 1541 in poi il feudo passò sotto la dominazione di svariate famiglie nobili fino a quando, nel 1654, il card. Camillo Astalli, segretario di papa Innocenzo X caduto in disgrazia, vi si trasferì in pianta stabile. L’evento fu di particolare rilievo per la storia di Sambuci e del suo castello poiché, per ragioni di prestigio e per accogliervi ambasciatori e nobili romani, il cardinale trasformò il borgo in un luogo di rappresentanza e, al castello, fece aggiungere una loggia contraffortata aperta sul parco allo scopo di conferire al maniero l’aspetto di una residenza signorile.
Nel corso dell’XVIII secolo venne aggiunto al complesso anche un grande giardino, ingrandito nel secolo successivo e costituito da due parti, quello “all’italiana”, a terrazze con aiuole sistemate a comporre gli stemmi delle famiglie Astalli e Theodoli, e quello “all’inglese”, romantico, caratterizzato dalla crescita spontanea del verde. Il castello fu tuttavia saccheggiato dai francesi durante l’occupazione della fine del Settecento ma nel 1878, i Theodoli ne divennero i proprietari. Durante la seconda guerra mondiale venne trasformato dai tedeschi in quartier generale e subì numerosi danneggiamenti. Nel 1991 è entrato in possesso del Comune che lo sta restaurando per renderlo agibile al pubblico.
Modificato vistosamente nel corso dei secoli e oggi dall’aspetto decisamente eclettico, il castello mantiene tuttavia intatte le antiche forme medievali come si deduce dalla tipica pianta con torri angolari e dalla presenza, all’infuori della rocca vera e propria, di scuderie e abitazioni per i lavoranti del feudo. E’ inoltre molto interessante la sistemazione interna degli ambienti secondo l’originaria maniera: al seminterrato le cucine, al piano terra le stanze per il lavoro quotidiano, sopra il piano nobile con le camere private dei proprietari e le sale di rappresentanza, al secondo piano le stanze per gli ospiti e al terzo, i servizi. Molti di questi ambienti sono completamente decorati da interessanti cicli di affreschi ispirati a temi religiosi, mitologici, paesaggistici e letterari eseguiti dal pittore Giovan Angelo Canini, allievo del Domenichino, alla metà del Seicento.Troviamo così la Sala delle Prospettive con un loggiato che si apre su finti paesaggi; la Sala da bagno con la scena di Mosè e il miracolo dell’acqua; la Sala dei Ciclopi e la Sala della Gerusalemme Liberata ispirata al poema di Torquato Tasso. Inoltre, ad impreziosire maggiormente gli ambienti, sono notevoli le travi e i soffitti ricoperti di oro zecchino regalati dai sovrani di Spagna a Giovanni Theodoli nel 1510 dopo la prima spedizione in America, e, in particolare, il soffitto ligneo con la scena del Carro del Sole, del pittore seicentesco specializzato in nature morte alla fiamminga, Mario dé Fiori.